Figlio di un pastore anglicano, Laurence recita fin da bambino mettendo già in luce le sue doti.
Dopo il ginnasio si iscrive alla London's Central School of Speech Training and Dramatic Arts e a 22 anni debutta in teatro affermandosi come uno dei più dotati attori britannici con un repertorio sia classico che moderno.
Tra il '26 e il '29 recita nella Birmingham Repertory Company di Barry Jackson per poi debuttare a Broadway con lo spettacolo "Murder on the Second Floor".
Nel 1932 debutta sul grande schermo accanto a Greta Garbo in "La regina Cristina" di Rouben Mamoulin, e nel 1939 ottiene il successo cinematografico con il film "La voce della tempesta" di William Wyler.
L'interpretazione di Heathcliff gli vale la prima candidatura all'Oscar a cui ne seguiranno altre undici. Nel 1948 infatti vince l'Oscar come miglior attore diretto da sè stesso per il film "Amleto" a cui seguono nuove trasposizioni cinematografiche di altri capolavori di Shakespeare come "Enrico V" (1944) con cui vince un Oscar speciale e "Riccardo III" (1955).
Nel 1947 viene nominato cavaliere, nel 1960 baronetto, e nel 1970 Pari d'Inghilterra.
Nel 1976 riceve un Oscar alla carriera.
E' stato sposato con l'attrice Jill Esmond, da cui nasce un figlio, Tarquinio; con l'attrice Vivien Leigh, con cui condivide tre film e un trionfo in teatro, e il terzo matrimonio è con Joan Plowright, nel 1961, che rimane accanto a lui fino alla fine e con cui ha tre figli.