Giancarlo studia recitazione all'Accademia d'Arte Drammatica Silvio D'Amico di Roma e dopo essere apparso in numerose produzioni teatrali e televisive, nel 1965 debutta sul grande schermo in "Fango sulla metropoli" di Gino Mangini. Seguono in poco tempo molte altre apparizioni, ma di scarso valore fino al 1970, anno in cui interpreta "Dramma della gelosia - tutti i particolari in cronaca" di Ettore Scola. Grazie alla regista Lina Wertmüller, nascono i personaggi grotteschi e ironici di "Mimì metallurgico ferito nell'onore" (1972), il Tunin di "Film d'amore e d'anarchia, ovvero stamattina alle 10 in Via dei Fiori nella nota casa di tolleranza" (1973), "Pasqualino Settebellezze" (1976), il marinaio Gennarino di "Travolti da un insolito destino nell'azzurro mare d'agosto" (1974) che gli portano il successo nazionale e internazionale e gli fanno guadagnare un Nastro d'argento come miglior attore (1973, per "Mimì metallurgico"), il premio come miglior attore a Cannes (1973, con "Film d'amore e d'anarchia") e una nomination all'Oscar come miglior attore protagonista (1977, per il ruolo di Pasqualino Settebellezze). Nel 1967 viene diretto da Luchino Visconti in "L'innocente" (1976), da Sergio Corbucci in "Il Bestione"(1974), e "Bello mio, bellezza mia" (1982), da Mario Monicelli in "I nuovi mostri" (1978) e "Viaggio con Anita"(1979) e da Dino Risi in "Sessomatto"(1973) e "I nuovi mostri" (1978). Tra le sue migliori interpretazioni troviamo anche quella del napoletano Salvatore Cannavacciuolo in "Mi manda Picone" (1984) di Nanny Loy, che gli vale il David di Donatello come miglior attore protagonista. Nel 1986 debutta dietro la macchina da presa con "Ternosecco", da lui anche scritto e interpretato. All'estero Giancarlo appare in molti film, tra cui "Il segreto di Santa Vittoria" (1969) di Stanley Kramer, l'episodio "Life with Zoe" diretto da Francis Ford Coppola in "New York Stories" (1989), "Il profumo del mosto selvatico" di Alfonso Arau (1995) e "Hannibal" (2001) di Ridley Scott, con cui vince il Nastro d'argento come miglior attore non protagonista. Nel 2002 con "Ti voglio bene Eugenio" ottiene un David di Donatello come miglior attore non protagonista. Ha ricevuto un Nastro d'argento come miglior doppiatore maschile nel 1994 per aver prestato la voce ad Al Pacino in "Carlito's Way" di Brian De Palma. Nel 2003 gira molti film tra cui "Piazza delle cinque Lune" sul rapimento di Aldo Moro e "Il cuore altrove" di Pupi Avati, accanto a Neri Marcore'. Compare nell pellicola americana "Man On Fire - il Fuoco della Vendetta"(2004) e ultimamente ha lavorato con Violante Placido e Stefano Dionisi in "Raul - Diritto di uccidere"(2005).
Ha interpretato inoltre Padre Ferzetti in "The Shadow Dancer"(2005) di Brad Mirman, presentato al Festival di Tormina 2005 e sarà nel cast di "Il Mercante di Pietre" (2006) e "Liola'" (2006).
E' protagonista del film drammatico "Milano Palermo: il ritorno" (2007) di Claudio Fragasso e della commedia "Bastardi" (2008).
Ha anche fatto parte del cast di "Quantum of Solace" (2008) il nuovo film su James Bond.