Gabriel sente a distanza di molti anni la sua vocazione per il mondo dello spettacolo. Dopo aver studiato archeologia e lingue, all'University College di Dublino, Byrne si cimenta nelle più disparate occupazioni: dall'archeologo all'insegnante, al cuoco, fino a quando comicia a frequentare il Focus Theatre, l'Abbey Theatre a Dublin, e poi il Royal Court di Londra, dando cosi inizio alla sua carriera di attore. Nel 1981 debutta al cinema nei panni di Uther Pendragon nel colossal "Excalibur", di John Boorman. Nel 1987 si trasferisce in America e gira "Siesta", accanto ad Ellen Barkin, con lui protagonista. Nel 1996 è protagonista della pellicola "Il Senso di Smilla per la neve" e nel 1998 recita in "Nemico pubblico", "Brillantina Boys" e "La maschera di ferro" accanto a Leonardo Di Caprio. Nel 1999 veste i panni di Padre Kiernan in "Stigmate" e del diavolo in "Giorni Contati". Nel 2002 torna sul grande schermo con due thriller: "Spider" e " Nave fantasma- Ghost ship". Recentemente ha lavorato in tre film, "P.s. ti amo"(2004), "La fiera della vanità"(2004) e "Assault on Precinct 13"(2005). L'attore irlandese inoltre ha vestito con successo anche i panni del produttore cinematografico, ad esempio coproducendo il plurinominato agli Oscar "In Nome del Padre" con Daniel Day-Lewis.